Ca-Ce-Zr-Ti-O System에서의 파이로클로어 합성 및 상관계에 대한 연구

• 발행기관: 대한자원환경지질학회
• 저자명: 채수천 배인국 장영남 S.V.Yudintsev
• 간행물 정보: 『자원환경지질』37권 6호, 603~612쪽, 전체 10쪽
• 주제분류: 자연과학 > 지질학
• 파일형태: PDF
• 발행일자: 2004.12.30

국문 초록

고준위 폐기물 내에 함유된 핵종을 고정화시킬 수 있는 매트릭스로써 파이로클로어(pyrochlore; CaCeZrxTi2-xO7, x=0.2-2.0)를 합성하여 상평형 관계 및 특성을 연구하였다. 합성방법은 CPS법이었으며, 1100-1600℃에서 20시간 동안 가열하였다. 실험결과, 최적 합성조건은 각각의 조성에 따라 1300-1600℃로 다양하였다. 최적 합성조건에서 파이로클로어 또는 형석구조를 나타내는 산화물(이하 형석 으로 기재)은 소량의 페롭스카이트와 더불어 CeO2 또는 Ce0.75Zr0.25O2와 공존하였다. 또한 원조성인 CaCeZrxTi2-xO7 중 x≤0.6인 경우 파이로클로어 구조가, 그리고 x≥1.0에서는 형석구조가 안정한 것을 확인하였다. 특히 x값의 증가에 따라, Ca 및 Ti 성분이 결핍되었으며, 이와는 대조적으로 Zr과 Ce가 초과됨으로써 비화학양론적 조성을 나타내었다. 이러한 특성은 팔배위와 육배위를 차지하고 있는 원소들의 거동에 의한 것으로, 파이로클로어 또는 형석이 단일상이 아니라 페롭스카이트, CeO2및 Ce0.75Zr0.25O2와 공존하는 원인이 된 것으로 사료된다.

영문 초록

Pyrochlore is known as one of the most promising materials for the immobilization of radionuclide in high level waste. This study included the synthesis, phase relation and characteristics of pyrochlore(CaCeZrxTi2-xO7, x=0.2-2.0) in the system of Ca-Ce-Zr-Ti-O. Using the CPS(Cold pressing and sintering) method, the mixtures of CaCO3, CeO2, ZrO2 and TiO2 oxides were pressed, and sintered at 1100-1600℃ for 20 hours. The optimal synthetic conditions at various compositions were differed from 1300 to 1600℃. Even in the optimal temperatures, pyrochlore or fluorite coexisted with minor amount of perovskite, CeO2 or Ce0.75Zr0.25O2. It was confirmed that pyrochlore and fluorite structures were stable at x≤0.6 and x≥1.0, respectively. Especially, the compositions of pyrochlore or fluorite showed non-stoichiometric compositions in that contents of Ca and Ti were more deficient and those of Zr and Ce were more excess than batch compositions with the increase of x value. These characteristics stemmed from the behavior of elements occupied at eight- and six-coordinated site, and then caused the coexistence of perovskite, CeO2 or Ce0.75Zr0.25O2 along with pyrochlore or fluorite.

키워드

파이로클로어 페롭스카이트 고정화 소결 인공암석 pyrochlore perovskite immobilization sintering Synroc